Αναζήτηση

Πλοήγηση

• Κοινότητες
• Συγγραφείς
• Έτος
• Τίτλοι
• Θέματα

Ο Χώρος μου

• Είσοδος

Χρήση φορέων μικτού οξειδίου GD2O3 και CeO2 ειδικών νανοδιαμορφώσεων σε μονο- και δι- μεταλλικούς καταλύτες Ir-Ni στην ξηρή αναμόρφωση βιοαερίου

Chatziprodromou Vasiliki

Πλήρης Εγγραφή

---

Περίληψη

Στόχος της παρούσας διπλωματικής εργασίας είναι η μελέτη της καταλυτικής συμπεριφοράς των μονο- και δι- μεταλλικών καταλυτών Ιριδίου-Νικελίου (Ir-Ni), οι οποίοι υποστηρίχθηκαν σε φορέα μικτού οξειδίου που παρασκευάσθηκε με δυο μεθόδους, την υδροθερμική μέθοδο και τη μέθοδο της συγκαταβύθισης, κατά τη διεργασία της ξηρής αναμόρφωσης του βιοαερίου. Αναλυτικότερα, η διεργασία της ξηρής αναμόρφωσης βιοαερίου αναφέρεται στην αντίδραση του μεθανίου (CH4) και του διοξειδίου του άνθρακα (CO2), παράγοντας υδρογόνο (H2) και μονοξείδιο του άνθρακα (CO). Το διοξείδιο του άνθρακα και το μεθάνιο αποτελούν δύο βασικά αέρια που συσχετίζονται με το φαινόμενο του θερμοκηπίου, το οποίο αποτελεί κύριο θέμα συζήτησης στη σύγχρονη κοινωνία, καθώς οι συνέπειες του μπορεί να αποβούν σοβαρές και επιβλαβείς στα επόμενα χρόνια. Παράλληλα, το CH4 και το CO2 αποτελούν μέρος από τα κύρια συστατικά του φυσικού αερίου και του βιοαερίου, τα οποία αποτελούν σχετικά φθηνές πρώτες ύλες για την παραγωγή αερίου σύνθεσης (syngas), το οποίο στη συνέχεια μπορεί να χρησιμοποιηθεί για τη σύνθεση οξυγονωμένων χημικών ουσιών και υδρογονανθράκων μέσω της διαδικασίας Fischer-Tropsch. Το αέριο σύνθεσης (H2/CO) χρησιμοποιείται, επίσης, στη χημική βιομηχανία για την παραγωγή κύριων χημικών και ως καύσιμο σε πολλές εφαρμογές. Το H2 έχει χαρακτηριστεί ως το καύσιμο του μέλλοντος για παραγωγή ηλεκτρισμού, καθιστώντας αυτή τη διεργασία πολύ σημαντική για περαιτέρω διερεύνηση.Αυτή η αντίδραση, όμως, αντιμετωπίζει ένα σημαντικό πρόβλημα, τη βαθμιαία απενεργοποίηση των καταλυτών. Αυτό συχνά οφείλεται στην εναπόθεση άνθρακα και σε αυτήν την περίπτωση χρειάζονται καταλύτες που εναντιώνονται στο φαινόμενο αυτό. Ο καταλύτης νικελίου, ενώ έχει αρκετά χαμηλό κόστος, βρίσκεται σε αφθονία και είναι αρκετά ενεργός, δεν χαρακτηρίζεται από καλή σταθερότητα, διότι γίνεται σχηματισμός κωκ και συσσωμάτωσης σωματιδίων. Αντίθετα, ενώ το ιρίδιο, όπως και άλλα ευγενή μέταλλα, αντιστέκεται καλύτερα σε τέτοια φαινόμενα, το υψηλό του κόστος το αποτρέπει από το να αποτελεί μια συχνή επιλογή. Γι’ αυτό το λόγο, προτιμάται η χρήση διμεταλλικών καταλυτών για αυτή την αντίδραση και μελετούνται εκτενέστερα, καθώς με τη συνεργατική δράση των δύο μετάλλων ελαττώνει την τάση για απενεργοποίηση.Πιο συγκεκριμένα, επιλέχθηκε ισομοριακή σύσταση αντιδρώντων αερίου (CH4:CO2=50%:50%) και εξετάστηκαν οι μονομεταλλικοί καταλύτες, Ir/GDC-Pr, Ni/GDC-Pr, Ir/GDC-NR και Ni/GDC-NR, με σύσταση 2%w.t Ir και 10%w.t Ni, και οι διμεταλλικοί Ir-Ni/GDC-Pr και Ir/Ni-GDC-NR με σύσταση 2%w.t Ir-10%w.t Ni. Οι καταλύτες παρασκευάσθηκαν με την μέθοδο του υγρού εμποτισμού και χαρακτηρίστηκαν ως προς τις φυσικοχημικές τους ιδιότητες και την κρυσταλλικότητα τους με τη χρήση της μεθόδου BET και με την περιθλασιμετρία ακτινών X (XRD). Ο φορέας μικτού οξειδίου GDC-Pr παρασκευάσθηκε με τη μέθοδο της συγκαταβύθισης, ενώ ο φορέας μικτού οξειδίου GDC-NR με την υδροθερμική μέθοδο, κατά την οποία σχηματίζονται nanorods, για την αποφυγή σχηματισμού σωματιδίων. Όπως έχει αποδειχθεί, οι φορείς παίζουν σημαντικό ρόλο στην ενίσχυση της καταλυτικής συμπεριφοράς, όπως επίσης και στη μείωση πιθανοτήτων για εναπόθεση άνθρακα κατά τις διεργασίες της ξηρής αναμόρφωσης του βιοαερίου. Αρχικά, ξεκίνησαν πρώτα τα πειράματα ενεργότητας, τα οποία κυμάνθηκαν από 350οC-750oC και κατόπιν ακολούθησαν τα πειράματα σταθερότητας, υπό σταθερή θερμοκρασία 750οC, για 30 ώρες, ώστε να μελετηθεί η απόδοση των καταλυτών.Τα αποτελέσματα που προέκυψαν, επιβεβαιώνουν τη σημασία της χρήσης των διμεταλλικών καταλυτών στη διαδικασία αυτή, καθώς όπως παρατηρήθηκε σημείωσαν τα πιο υψηλά ποσοστά μετατροπής των αντιδρώντων μεθανίου και διοξειδίου του άνθρακα, αλλά και της απόδοσης του υδρογόνου και του διοξειδίου του άνθρακα κατά τη διάρκεια της αύξησης της θερμοκρασίας. Πιο συγκεκριμένα, ο διμεταλλικός καταλύτης Ir-Ni/GDC-NR αποδείχθηκε ο πιο αποδοτικός, καθώς όσο αυξανόταν η θερμοκρασία μέχρι τους 750οC καλυτέρευε και η ενεργότητά του και κατείχε πάντα την υψηλότερη θέση στα ποσοστά μετατροπής. Κατόπιν, στα πειράματα σταθερότητας, παρόλο που στον καταλύτη νικελίου παρατηρήθηκαν πιο υψηλά ποσοστά μετατροπής των αερίων, συγκριτικά με τον καταλύτη ευγενούς μετάλλου ιριδίου, ο καταλύτης ιριδίου παρουσίασε μια ελάχιστη αύξηση στη μετατροπή των αντιδρώντων CH4 και CO2, ενώ η απόδοση του καταλύτη νικελίου ελαττωνόταν, γεγονός που φανερώνει την εμφάνιση του φαινομένου της εναπόθεσης άνθρακα. Όπως παρατηρήθηκε, και οι δύο διμεταλλικοί καταλύτες Ir-Ni/GDC-Pr και Ir/Ni/GDC-NR είχαν μεγαλύτερα ποσοστά μετατροπής και απόδοσης από τους μονομεταλλικούς καταλύτες που εξετά

Διαθέσιμα αρχεία

Υπηρεσίες